1924年春，在大革命高潮即将到来的时刻，张太雷奉命回国。适值团中央书记刘仁静因犯错误辞职，遂由张太雷接任社会主义青年团中央书记。3月，他在上海主持召开团中央扩大会议，根据国共合作的形势，调整和制定了团的行动纲领和策略，提出了注意青年本身利益的口号，动员全国的团员和青年积极投身到大革命运动中去。

　　1925年1月26日，中国[ZhongGuo]社会主义青年团第三次全国代表[DaiBiao]大会在上海召开。张太雷受中共中央和青年共产[GongChan]国际[GuoJi]之命向大会作了工作报告，大会通过了宣言和一系列决议。在大会开幕的第一天，会议就决定把团的名称改为“中国[ZhongGuo]共产[GongChan]主义青年团”，因为“社会主义青年团”已成为第二国际[GuoJi]机会主义者领导下的青年组织的名称。在30日举行的团三届一中全会上，选举张太雷、恽代英、任弼时、张秋人、贺昌5人组成中央局，负责常务工作，张太雷为团中央总书记、《团刊》编辑，并兼妇女部长。

　　1925年1月召开的中共四大上，张太雷被选为中央候补委员。会后，张太雷被派到广州，在国民党中央宣传部工作，同时担任苏联顾问鲍罗廷的翻译。

　　鲍罗廷的办公室设在广州的一所二层楼的小洋房里。鲍罗廷和军事顾问团在楼上，张太雷住在楼下。每天前来找鲍罗廷商谈、请示的国共两党人士络绎不绝，张太雷将这些会见活动安排得有条不紊，并担任谈话的翻译工作，充分展示了惊人的工作效率和高超的协调能力，成为鲍罗廷的得力助手。鲍罗廷出席各种会议，或发表演讲，也均由张太雷陪同担任翻译。此时的张太雷还兼任着中共广东区委常委、宣传部长，主编中共广东区委的机关刊物《人民周刊》。他经常以“木”、“大”、“泰雷”、“大雷”为笔名撰写文章，宣传马克思主义和孙中山的三大政策，揭露帝国主义和国民党右派的阴谋，指导工农运动的开展。张太雷还常到中国[ZhongGuo]共产[GongChan]党举办的各种讲习班、训练班讲授共产[GongChan]国际[GuoJi]、俄共（布）和中国[ZhongGuo]共产[GongChan]党的历史，并受聘为毛泽东主办的第六届农民运动讲习所的教员，讲授《十月革命问题》。

　　对蒋介石排挤共产[GongChan]党员篡夺革命领导权的阴谋活动，张太雷主张坚决予以反击。1926年3月“中山舰事件”发生后，张太雷十分赞同毛泽东提出的以武力进行回击的主张。他提议把工农武装起来，组织十万工农群众，以革命武装反对蒋介石的反革命进攻。同时为了表明中国[ZhongGuo]共产[GongChan]党的态度，张太雷根据广东区委的指示，起草了一封《公开信》。《公开信》一针见血地指出，国民党右派通过制造“中山舰事件”陷害打击中国[ZhongGuo]共产[GongChan]党，破坏统一战线，分裂国民革命势力。信中严正声明：中国[ZhongGuo]共产[GongChan]党决心“与帝国主义、军阀、买办阶级、地主劣绅、贪官污吏作斗争”、“共产[GongChan]党决计不因为敌人的造谣而放弃他革命的工作。”

　　随着北伐军攻克华中重镇武汉，全国的政治、军事重心北移。12月7日，张太雷陪同鲍罗廷专程上庐山，与蒋介石商谈国民政府迁都武汉的问题。当初，蒋介石为了使国民政府离开工农群众力量雄厚的广东省，极力主张迁都武汉。而今却出尔反尔，企图将国民政府迁至南昌，置于他的股掌之中。鲍罗廷、张太雷对蒋介石的无理要求予以坚决拒绝，坚持按10月的国民党中央全会的决议迁都武汉，双方不欢而散，张太雷离开庐山后，由九江乘船溯江而上，于12月10日到达武汉。

　　1927年4月，张太雷接任中共湖北区委书记，随即出席了中国[ZhongGuo]共产[GongChan]党第五次全国代表[DaiBiao]大会。会上，张太雷与瞿秋白、蔡和森、恽代英、李立三、任弼时等一起，批评了陈独秀的右倾机会主义错误，支持毛泽东关于迅速进行土地革命、大力组织工农武装、开展武装斗争、建立农村革命政权的正确建议。这次会议上，张太雷当选为中央委员。

　　6月5日，张太雷发表了《武汉革命基础之紧迫的问题》一文，提出“帮助农民武装起来，以保卫自己”。他和周恩来一起加紧隐蔽、应变等各种准备，安排党员撤离，把一些干部派往贺龙、叶挺领导的部队。根据他的提议，中央机关由汉口秘密迁到了武昌湖上园，湖北区委也同时迁至武昌胭脂山啸楼巷2号秘密办公。“黑云压城城欲摧”，张太雷常常提醒战友：“暴风雨来了，我们要随时准备应变。”

　　7月15日，汪精卫集团公开叛变革命，大肆逮捕与通缉共产[GongChan]党人，张太雷也被列入通缉名单。在“宁可错杀一千，不可使一人漏网”的反革命屠杀政策下，武汉到处弥漫着白色恐怖气氛。这时，中共中央与湖北区委已全部转入了地下斗争。