为寻找救国救民的真理，1919年，年已42岁、执教二十余载的徐特立，毅然赴法勤工俭学。1924年回国后，他继续从事教育[JiaoYu]事业。这时的他，思想[SiXiang]上很苦闷，感到教育[JiaoYu]救国的路行不通。就在这时，徐特立见到了自己的学生毛泽东[MaoZeDong]。毛泽东[MaoZeDong]特意与自己最尊敬的老师长谈，指出共产党革命[GeMing]的目的是要造就一个全新的社会，待到革命[GeMing]成功之日，便是发展全民教育[JiaoYu]之时。毛泽东[MaoZeDong]还畅谈了对农民运动的看法，希望徐特立支持湖南农民运动。这次谈话，使徐特立的思想[SiXiang]发生转变，认识到欲走“教育[JiaoYu]救国”的道路，必须首先进行反对帝国主义、反对封建主义的新民主主义革命[GeMing]，只有中国革命[GeMing]胜利后，人民当家作了主人，“科教兴国”才能实现。从此，他的人生发生了重大转折。

　　1927年春，徐特立回到家乡，亲眼目睹农民运动使农村发生巨大变化，思想[SiXiang]深受震动，用他的话说即：“使我从十八岁到五十岁以来的思想[SiXiang]整个革了命！我过去崇拜的康梁和中山，比之有组织的农民对于中国革命[GeMing]的作用涉乎小矣！”于是他决心做农民的小学生，从学校跳到农民学校工作。他担任了湖南省农民协会教育[JiaoYu]科长，兼任湖南农村师范农运讲习所主任，以极大的热忱投身湖南工农运动。大革命[GeMing]失败后，共产党组织被迫转入地下，革命[GeMing]转入低潮。昔日革命[GeMing]队伍中的一些人退却了，一些人叛变了。徐特立却在这白色恐怖之际提出了加入中国共产党的申请。因为他看到，中华民族解放的希望寄托在中国共产党身上。他说：“我已经51岁了，只要共产党这样一个先进的党，能允许我这老朽的人加入组织，那我就真正获得了新生。”经过李维汉介绍，中共湖南省委批准，徐特立正式加入了中国共产党。

　　徐特立入党后，参加过武昌农民运动讲习所的工作，编辑出版过《大江报》。1927年7月，根据中共中央部署，他奔赴南昌，准备策动南昌起义。八一南昌起义爆发后，徐特立被任命为革命[GeMing]委员会委员，起义部队整编后任第二十军第三师党代表兼政治部主任。在艰苦转战中，徐特立身患重病，被转移到医院治疗。病情稍缓，便坚决返回部队。起义部队被打散后，他乘小船经广州、香港脱险，几经辗转到达上海，继续从事革命[GeMing]斗争。1928年，中共中央派徐特立赴苏联莫斯科中山大学特别班学习。这时的徐特立，已经是一名坚强的无产阶级革命[GeMing]战士。